人類健康與室內(nèi)環(huán)境質(zhì)量密切相關(guān)。甲醛（HCHO）是室內(nèi)的主要污染物之一，釋放時間長達3至15年。開發(fā)高效的凈化室內(nèi)甲醛技術(shù)，有助于創(chuàng)造健康的居住環(huán)境。

中國科學(xué)院城市環(huán)境研究所研究員賀泓研究組長期從事室溫催化降解甲醛研究，發(fā)現(xiàn)表面羥基在甲醛氧化反應(yīng)過程中具有重要作用。

Pd/TiO2-300R和Pd/TiO2-450R催化氧化HCHO的機理

氧空位是活化水產(chǎn)生表面羥基的重要活性位點，高溫還原是產(chǎn)生氧空位的手段之一。賀泓研究組系統(tǒng)研究了高溫還原對Pd/TiO₂催化劑室溫氧化甲醛的影響，證明高溫還原可顯著提高Pd/TiO₂在室溫氧化HCHO的能力。表征結(jié)果表明，高溫還原能誘導(dǎo)更強的金屬載體相互作用，有利于活化O₂和H₂O，產(chǎn)生高活性的氧和羥基物種，可將甲酸鹽直接轉(zhuǎn)化為CO₂和H₂O。高溫處理通常會引起貴金屬燒結(jié)團聚，但該研究發(fā)現(xiàn)高溫并未引起Pd顆粒團聚反而促進了Pd的分散，研究推測可能是因為高溫還原導(dǎo)致TiO₂表面產(chǎn)生氧缺陷并提升Pd納米顆粒的流動性，Pd粒子在擴散過程中被載體的氧缺陷捕獲。（相關(guān)成果發(fā)表在Applied Catalysis B: Environmental和Topics in Catalysts）

粒徑分布。a)：Pd/TiO2-300R，b)：Pd/TiO2-450R

為進一步從多角度深入剖析表面缺陷對Pd/TiO₂催化劑Pd顆粒分散度的影響以及室溫氧化甲醛的構(gòu)效關(guān)系，研究組對載體前進行處理，在TiO₂表面構(gòu)建Ti₃⁺缺陷，在制備過程中利用缺陷錨定Pd離子，從而制備高分散的Pd/TiO₂催化劑。表征結(jié)果表明，高溫還原后TiO₂表面產(chǎn)生Ti₃+缺陷，進而增強金屬-載體相互作用穩(wěn)定Pd粒子。隨著Pd分散度增加，氫溢流作用增強，Pd/TiO₂催化劑表面出現(xiàn)更多的氧空位，在Pd與氧空位的協(xié)同作用下進一步增加了Pd納米顆粒周圍的電子云密度，Pd活性位點和氧空位位點的活性均得到極大提升。因此，催化劑表面活性氧物種增多，提升了HCHO催化性能。（相關(guān)成果發(fā)表在Applied Catalysis B: Environmental）

Pd/TiO2-X催化氧化HCHO的活性和Pd顆粒分布的示意圖